近年来，大气环境污染日趋严重，氮氧化物的排放是造成大气污染的主要原因之一。氨气选择性催化还原（NH3-SCR）是目前最经济和可靠的脱硝技术。然而，脱硝催化剂的低温脱硝活性还需要进一步提升，而脱硝活性和氮气选择性之间往往存在跷跷板效应，在提升低温脱硝活性的同时往往会造成氨的过度氧化而产生毒性更大的副产物，导致氮气选择性降低。因此，设计开发兼具优良低温脱硝活性和氮气选择性的催化剂具有重要意义。
近日，beat365 手机版官方网站电气学院电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心，研制了一种新型脱硝催化剂TEOS&Mn-BTC。该催化剂是具有双配体配位的空心海胆状微球结构，该设计同时调控了催化剂的电子结构和形貌，突破了催化剂脱硝活性和氮气选择性之间的跷跷板效应。双配体在竞争配位过程中会导致催化剂结构中存在更多缺陷，并且产生的内置电场会使电荷重新分布并加速电荷的传输，从而提高脱硝活性。此外，双配体配位导致Si-O-Mn键的生成，增强催化剂的脱硝活性和热稳定性的同时还促进了路易斯酸位点的生成。另一方面，双配体与锰进行层层自组装产生的空心海胆状微球结构大大缩短了传质距离、实现了活性位点的放大、保护了反应中间体、减少了传质损失。在增加活性位点密度、保护中间产物、加快反应速率的同时抑制催化剂氧化性的加强，因此避免了氨的过度氧化，从而提升了催化剂的氮气选择性。该研究突破了脱硝催化剂低温脱硝活性和氮气选择性之间的跷跷板效应，揭示了脱硝活性和氮气选择性同时提升的内在机制，为锰基金属有机骨架材料在脱硝领域的进一步应用提供了新思路。
该研究成果以《双配体金属有机骨架结构的设计：打破脱硝活性和氮气选择性之间的跷跷板效应》（Design of Dual-ligand Coordination in Metal Organic Frameworks for Breaking the Seesaw Effect Between De-NOxActivity and N2Selectivity）为题发表于催化领域顶级期刊《应用催化B：环境与能源》（Applied Catalysis B:Environment and Energy，影响因子22.1）。
论文第一作者为beat365 手机版官方网站电气学院博士生宋坤莉，通讯作者为beat365 手机版官方网站电气学院石建稳教授，共同通讯作者为beat365 手机版官方网站能动学院何炽教授和澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang教授。该项研究工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、电力设备电气绝缘国家重点实验室基金的资助，beat365 手机版官方网站分析测试中心为该研究提供了表征支持。该项工作是团队在《自然·通讯》、《美国化学会·催化》、《美国化学会·纳米》、《应用催化B：环境与能源》（Nature Communications, 2022, 13, 2171; ACS Catalysis，2023,13, 5020-5032; ACS Nano, 2021, 15, 6551-6561; Applied Catalysis B:Environment and Energy, 2024,343, 123548)上发表成果之后，又在催化领域顶级期刊上发表的重要研究成果。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124131
文字：石建稳教授团队
图片：石建稳教授团队
